查理在一次次的对外征服战争中，越来越意识到基督教对其战争的裨益。当他把征服异教徒的观念灌输给部下士兵们时，这种光荣与使命感驱使法兰克人经年累月驰骋疆场，直杀得四方敌军闻风丧胆，查理铁军威名一时无可匹敌。与此同时，查理也帮教皇将基督教的福音带往了西欧大地。每一寸臣服于他的土地，都无一例外地受洗于基督教的神圣仪式。不仅如此，查理从没有忘记他11岁迎接教皇时立下的宏愿，当放眼自己庞大的帝国时，他决定继续将教会与其政权相结合，一方面使基督教文明在各异教徒的“蛮荒之地”广泛传播，避免蛮族统治下可能出现的西方文明发展的断代；更重要的一方面，则是他将利用基督教神权的政治传统为其统治披上一袭神圣外衣。在基督教“君权神授”的主张下，他将更加合法地向帝国臣民发号施令。
为此，他充当起了教会保护人，不仅馈赠教会大批金银以助其修建教堂，划拨土地给主教和修道院长，并且允许他们参与国事，而且他还不惜以武力来教训那些胆敢触犯罗马教皇统治地位的人。799年，教皇利奥三世被前教皇哈德良一世的两个侄子拘禁，反对者声称要割掉他的舌头，刺瞎他的双眼，他急忙向查理求援。查理派使臣前往罗马将利奥救出，之后他亲率军队毫不费力地镇压了罗马的叛乱，将利奥三世重新扶上教皇的宝座。为报答查理大恩，利奥三世以上帝恩赐的方式加冕查理为“伟大的罗马人皇帝”。800年12月25日，在圣彼得大教堂的大厅里，查理打扮得一如罗马贵族，短外套和皮带鞋替换了他的法兰克服装，此刻，他正跪在高高的祭坛下祷告。利奥三世从教皇的法座上站起身，诵读完福音书后，走到查理面前，在众人瞩目下为这个来自蛮族的国王戴上恺撒的王冠，并涂上圣油，然后他向这位新罗马皇帝鞠躬致敬。这一刻，查理也即查理大帝之名正式加于这位法兰克国王头上，他代表了北方后起之秀与古罗马传统文明的结盟，他作为罗马皇帝继承人的合法性得到了上帝的认可。从此，查理不再仅仅是日耳曼人的国王，他还必须负责管理西欧基督教世界的所有事务。
坐在帝国宝座上，查理开始大力加强中央集权统治。他首先想到的是建立帝国都城。在日耳曼人的历史中，他们没有固定都城，通常是国王和教俗贵族们在王国内到处巡游，于各地随时处理政务。这等模式，若在小国尚可维持，但对于疆土甚广的查理帝国来说，已呈掣肘之势，更何况，它与王权的神圣与高贵更是格格不入。查理一直想要建造一座堪与君士坦丁堡比肩的都城，789年，在他出生之地亚琛的荒野上，他的梦想得以实现。794年，查理定都亚琛，虽然这座城市被称为“新罗马”，但那座最为显眼的亚琛大教堂却有着十足的拜占庭风格。这是一座宫殿和教堂的混合建筑，其整体建筑模式由查理钦定。它以早期基督教建筑式样为基础，融入了拜占庭和希腊—罗马的古典风格，进而创造出一种独特的“加洛林风格”：为教堂主建筑搭配外部地下室、半圆形后殿以及带有塔楼的堡垒式结构。这种宫廷教堂的建筑模式一度被欧洲教堂建筑奉为圭臬。此外，就在查理为亚琛赋予政治中心地位的同时，他还极力将亚琛打造成欧洲的文化中心。他创办宫廷学院，从帝国内外广纳知名学者，向文化底蕴浅薄的法兰克贵族传授知识，并且为帝国修订典籍。皇帝还建立宫廷图书馆等文化机构。亚琛城一时间洋溢起浓郁的学术气息。
政治中心具备了，查理坐镇首都，通过帝国逐渐趋于成熟的官僚体制行使着帝王的职权。他继续推行自查理·马特时代实行开来的采邑制。在这种制度下，国王依照各军事将领或贵族的战功，将土地分封给他们。拥有采邑者必须绝对效忠国王，逢战时向国王提供装备齐整的军队；平时也需向国王缴纳贡税等。若有拒不履行职责者，则其采邑将被收回。这种采邑制催生了骑士制度，成为法兰克王国的军事力量基础，使王国毫无后顾之忧地进行扩张战争；同时也加强了各地官僚和教会修道院对国王的依附关系。到了查理这里，他进一步发展了采邑制度，将更多的教会力量充实进接受采邑者的队伍。于是，帝国上下所有官员和主教都得到了皇帝的分封，由此，他们也就成为皇帝忠实的臣仆。
为了更有效地管理地方领主，查理经常派遣官员到地方巡视，对地方领主的工作进行监督检察。他在地方设立若干伯爵区，区内诸如行政、司法、军事和税收等大权由皇帝任命的伯爵或主教所有。这样，帝国上下便形成了国王、伯爵和主教等教俗大封建主、中小封建主的封建等级制度，为西欧社会从奴隶制阶段向封建制阶段过渡创造出了体制典范。
为了进一步确保帝国上下各级权力层的平衡稳定，保证皇帝的命令有效下达及贯彻实施，查理名文规定了帝国的权力机构组成及各自权责。中央政权主要包括两大权力机构，它们是枢密会议和各地教俗贵族大会。其中，枢密会议由皇帝亲信组成，他们唯皇帝之命是从，根据皇帝命令研究制定出相应各项政策，并监督其有效执行。而贵族大会，顾名思义，则由全国各地教俗贵族组成，大会于每年的3月或者5月召开，讨论并通过中央拟定的重大决策。当然，这些权力最终将集中于帝国权力巅峰——皇帝查理的手中。
就在查理不断地在帝国内部设立教区的同时，他从未疏忽对于这些教会的掌控。查理是一个虔诚的基督徒，他亲自主持所有的宗教盛典，和唱诗班一起轻声歌唱。尽管如此，他绝不允许罗马教皇干涉帝国内部的教会事务。关于在帝国内部设立教区的时间、地点、数量以及教区主教和修道院长的任命，完全由查理一个人做出决定，被任命者只向皇帝一人负责。此外，帝国内的教士不能违背国家法律，而且必须按时参加贵族大会，为帝国事务尽责。这样看来，查理完全把罗马教皇置于帝国教会事务之外，而教皇鉴于自己无力对抗各方势力威胁，唯有借助查理强大武力作后盾来维持罗马教廷在西欧的统治地位，也就只有默许查理越俎代庖了。
查理很清楚自己的行为已经将教皇置于了被支配地位，他也清楚自己的统治在极大程度上得益于罗马教皇及帝国教会的支持，于是，他时刻不忘给予他们以极大利益。他不仅以其武力保护他们的地位与权益不受任何侵犯，还在对外征服过程中，将大量财富赐予教皇及教会。更有甚者，他以法律的形式规定，每一个帝国臣民都有义务缴纳什一税，而这什一税正是欧洲基督教会向百姓征收的一种宗教捐税，它大大加重了农民的负担。就这样，在查理帝国内，王权与教会权力之间的政治联盟依旧紧密，而且，王权始终在教会权力之上处于至高无上的地位，教会也承认了查理作为最高权力拥有者的地位。查理在加强中央集权方面的努力，可谓收效巨大。
仅有这些权力制衡措施还不够，为了切实维护国家稳定，查理还亲自主持帝国的立法工作。他严令枢密会议成员在制定法律时必须以皇帝的旨意为准，统一国家法律，使其颁布于帝国各地。此外，查理还完善了帝国的司法体系，引入了公诉人制度、陪审团制度等。
至此，查理当年用武力传播的基督教，在成功推进了法兰克人的军事征服后，其作为帝国境内唯一的宗教信仰，又辅佐查理出色完成了加强中央集权统治的国家大计。从此，查理帝国得以执西欧早期封建国家之牛耳，并且带动了封建制度在西欧的发展。
查理将世俗政权与教会相结合的统治模式，主要展现了他在国内为政的才能；而当他放眼帝国外围，面对东方的拜占庭帝国、阿拉伯帝国以及西北部不列颠岛上的麦西亚王国时，作为新兴帝国君主的他，不得不考虑到武力征服以外的手段，来确保查理帝国的长足发展。此时，查理作为伟大的欧洲之父的气度与风范，将再次向世人呈现他于外交领域的卓越才识。
