对于蒋廷黻的诸多主张，蒋介石是看在眼中，记在心里，决心启用这位言论甚合他意的教书匠。经吴鼎昌（天津《大公报》发行人）和钱昌照（时在南京政府任职）举荐，1933年夏、1934年初和1934年7月，蒋介石三次召见蒋廷黻，向他咨询关于时局的意见。在最后一次召见后，蒋廷黻于1934年8月动身，衔命访苏。
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等蒋廷黻结束欧洲之行，回到清华园时已是1935年9月了。11月，国民党“五大”在南京召开，蒋介石接替汪精卫担任行政院长，他要蒋廷黻入阁，担任他的行政院政务处长，协助他拟定政策并担任秘书工作。
据蒋廷黻回忆，当他去南京郊外的汤山官邸见蒋介石时，他仍未决定是否接受任命。落座后，他还在向蒋介石推辞说：“我没有经验，我不知道如何做法。”但蒋介石对他说：“你能，从工作中吸取经验。不工作永远得不到经验。”一面说，一面拿起笔来写了一道手谕：“派蒋廷黻为行政院政务处长。”就这样，蒋廷黻弃学从政了。
据陈之迈回忆，消息传出以后，“许多朋友劝他多多考虑是否应当接受。有的人对于政府‘求实’的诚意表示保留；有的人以为政治是污浊的，党同伐异，倾轧排挤，弄得不好会身败名裂，劝他不应跳入这个‘火坑’；有的人以为他应当保持学者清高的地位，以在野之身议论政事，鞭挞政府；更有人心存嫉妒而说出许多难听的话来”。倒是胡适等《独立评论》的同仁很体谅他。在蒋廷黻赴南京就任前，胡适引用了他们共同的好友、刚刚故去的丁文江的诗《麻姑桥晚眺》作为寄语，诗的后两句是：“寄语麻姑桥下水，出山还比在山清。”胡适知道蒋廷黻的湖南脾气，所以期望他能做“‘面折廷争’的诤友诤臣”，“遇事要敢言，不得已时以去就争之”，并希望他做“教育领袖的事业”，以影响和改造政府。蒋廷黻想必很有些知音之感，后来发表文章，还用过“泉清”做笔名。
在《□□》中，蒋廷黻对当时自己决心入阁的感受总结道：“我对政治的态度是很正常的，我认为政治并不是专为金钱和荣耀。对我而言，政治只是一种工作，我认为它和教书一样的清高。……我之离开清华，并不是由于失望，而是因为当时国内的局势日渐恶化，对日抗战已不可避免，因而应政府号召参加抗战实义不容辞。我个人的去留无关宏旨，这也未必就是理想的‘出山’机会；但我认为，如果非要等到理想的时候再‘出山’，‘恐怕大势已去矣’。”
其实学者从政也并非全是一种类型。比如早于蒋廷黻进入政府的陈布雷、翁文灏，他们都是比较保守、温和，陈甘心居于幕后替蒋介石出谋划策，而翁则是纯粹的技术官僚，安心于本职工作，从不指手画脚，越雷池半步，他们都是国民政府得以运转的“润滑剂”；而蒋廷黻则不然，他很有个性，对人对事，总有独到的见解。与人争论，喜欢单刀直入，毫不留情。性格耿直，自信自负但并非有意骄傲，不喜欢敷衍应付，厌恶恭维迎合。对社会国家，敢于负责敢言，不计得失。像他这类便属于国民政府进行改革的“催化剂”。而蒋廷黻又同置身于政府之外指指点点的胡适、傅斯年诸辈不一样，他们属于在野人士，即使有欲改革之心，却没有行改革之行动，只能在报刊和国民大会上放放炮。而蒋廷黻是打算要干一番大事业的人，他要做“当代的萧何”，正是基于这种心态，蒋廷黻既不自命清高，也不热衷仕进，当国家需要他时，他就应召而出，“丝毫不做扭捏的姿态，半推半就，装腔作势”。
